一場官司下來，法庭判李翰祥賠償“邵氏”損失30萬港元。不過這筆錢後來是由邵氏的對頭、“國泰”的老闆陸運濤代為支付的。除了罰款之外，法庭還下達禁制令，判李翰祥不得在香港從事電影工作。
李翰祥本來準備租用片場在香港拍戲，但“邵氏”僱來私人偵探，每天守在大門口，等著拍李翰祥的照片，準備以此進一步追究李翰祥違反法庭禁制令。就這樣，李翰祥被逼得無計可施，最後決定遠走臺灣。1963年9月，李翰祥和朱牧等人由香港飛到臺灣。他租下臺北市泉州街1號鐵路飯店，以香港國聯外景隊的名義招聘演職人員。
李翰祥創立“國聯”，八年中共拍攝電影20多部，其中，他本人執導了8部。主要功績，首先在於他開創了臺灣民營公司大規模拍片的先河，直接帶動了製片業的蓬勃發展。“國聯”影響較大的影片，如根據京劇改編的《狀元及第》，是1964年臺北十大賣座影片的第一名。特別是1965年、1966年拍攝的彩色寬銀幕巨片《西施》（上、下集，與臺灣製片廠合作，江青、趙雷主演），佈景宏偉壯觀，服裝華麗，道具精緻，是當時臺灣的空前大製作。該片獲第4屆臺灣電影金馬獎的最佳劇情片獎，李翰祥本人獲最佳導演獎，同時，還獲得最佳男主角、最佳彩色攝影和最佳彩色美術設計獎。
“國聯”時期，李翰祥捧紅的明星也為數不少，比如被稱為“國聯五鳳”的江青、汪玲、鈕方雨、李登惠、甄珍便是代表，其中，甄珍還曾因主演他執導的《緝縈》，榮獲1971年舉行的第17屆亞洲影展的最佳女主角。
在臺灣拍片期間，李翰祥與著名作家李敖有過一段特殊的交往。據說李敖極不喜歡李翰祥的電影，或者說只要聽見他的影片中的音樂就討厭，因此李敖幾乎不看他的電影。李翰祥知道後吃驚地問：“李敖你這種朋友怎麼能交！你不看朋友拍的電影！”李敖說：“現在你知道如何維持友誼了吧？最好你也別看我的書！”
但是李敖後來給李翰祥幫了一回大忙。那是1969年，李翰祥的國聯公司由於種種原因，債務越滾越大。債主是臺灣的聯邦公司，因為“國聯”的影片由“聯邦”負責發行，但“聯邦”發行每部“國聯”的影片，都沒有向“國聯”結賬付款，而李翰祥要不斷開拍新片，所以只好先向“聯邦”舉債。最後“聯邦”反倒公開指責李翰祥欠債不還，製造有損李翰祥聲譽的社會影響。在這種情況下，李敖挺身而出，為李翰祥打抱不平。李敖在報紙上登出一份啟事，歷數聯邦公司七大違約事實，駁斥“聯邦”對李翰祥的惡意攻擊。
在臺灣，李翰祥不僅在經濟上遭到對手的打擊，而且在政治上也遭到臺灣當局的圍剿。1970年8月31日，臺灣官方授意出版的“大盜演李翰祥專輯”，列舉了李翰祥八大罪狀：一、辱罵政府勾結文星李敖：二、翻版中共影片隔海對唱；三、港臺走私兼營春宮電影；四、不貼印花逃漏稅金千萬；五、負債千萬依然揮霍無度；六、香港購買二棟豪華公寓；七、卻向政府求援鉅款養債；八、有關機關包庇不法特權。
有趣的是，臺灣當局還於1970年7月公佈了一名姓劉的國民黨員的檢舉信，該信中說：“李翰祥不僅聯絡‘文星’人物，安插‘文星’幹部，推行‘文星’思想，且發現李思想不純，行為不正，人格卑鄙，品德低下，專以香港僑民特殊身份，詐騙政府，詐騙同業，將資金轉入香港，將債臺築於臺灣……李翰祥在思想上素有共匪毒素，由來已久，過去所導《七仙女》、《狀元及第》，目前所導《四季花開》（《花為媒》），均為共匪極力提倡之地方戲曲，其原聲帶系由香港某公司購回臺灣，翻版重拍，與共匪隔海對唱，無異直接推行共匪文宣政策。”檢舉信中還說：“近一年來，李翰祥與李敖每晚見面餐敘，均以罵社會、罵黨國、罵領袖為話題，並推崇李敖，說老頭（指蔣介石）過去不用張學良所以大陸失守，現在不用李敖，臺灣一定垮臺等語。”最後，還造謠說李翰祥為李敖走私了秘密檔案到海外。
這以後，李敖被捕了，李翰祥家中也被秘密裝上竊聽器，並多次被臺灣警方傳訊。遭受一系列迫害之後，李翰祥對臺灣當局冷了心，後來離開臺灣再也不想返回。
事實上，李翰祥在臺灣“國聯”期間，有幾部片子是相當投合臺灣當局趣味的，比如替官方拍的《揚子江風雲》，替軍方拍的《緝縈》等。
離開臺灣後，國民黨當局要拍《英烈千秋》，“中影”的梅長齡懇請李翰祥執導，並承諾保證他的安全，李翰祥卻反問說：“可是，梅先生，誰保證你