7月4日，一舉攻佔嶽州城。在繳獲的大批武器中，喜有4門七五野炮和幾門山炮。從此，紅三軍團建立了自己的炮兵。
佔領嶽州後，英、美、日軍艦欺紅軍無重火力，十分猖狂，向城內打炮。紅軍剛剛有了炮卻又不會放，氣得咬牙切齒。不料總指揮彭德懷在湖南講武堂學過炮科，打炮正是內行。他不顧左右的阻攔，冒著猛烈的炮火，直奔野炮，和一位朝鮮族幹部武亭一起調正好炮位，當敵艦靠近，便連發數十炮，擊中敵艦，迫使敵艦停止了炮轟。紅軍戰士齊聲歡呼，鬥志大振，對總指揮倍加佩服。
紅三軍團在軍事上取得重大勝利後，人員劇增，裝備充足，戰鬥力增強，士氣高漲。乘湘系軍閥何鍵與張桂聯軍正在湘桂邊界混戰，長沙城守備薄弱之際，紅三軍團前委決定出其不意，進攻長沙。
7月22日，紅三軍團從嶽州返回平江，在天嶽書院門前召開大會，紀念平江起義兩週年，誓師攻打長沙。為此在平江成立湘鄂贛工農兵革命暴動委員會，動員平江、瀏陽、修水、銅鼓等縣的游擊隊、赤衛隊參加作戰。各縣蘇維埃政府亦組織農民群眾參戰，不過兩三天，擔架隊、運輸隊、慰問隊等從四鄉紛紛開來。戰士也憋足了勁，準備打大仗。
長沙守軍獲知紅軍在平江待機，急電何鍵回省坐鎮。何鍵趕回長沙調遣人馬，命十五師師長危宿鍾為指揮，率兩個旅分兩路向平江進攻，先發制人。彭德懷將紅軍佈置成袋形陣地，待敵人來鑽。不想敵人進到晉坑一帶，忽按兵不前。彭德懷改變戰術，以紅八軍攻正面，紅五軍為左翼，沿著通往長沙的大路直逼晉坑。7月25日，紅八軍先頭部隊與敵打響後，主力迅速佔領有利地形；紅五軍主力插入敵後，從左後包抄，切斷其後路，將敵逼在一條狹窄地帶內，兩軍合力從前後兩面向敵發動猛烈攻擊，殲敵一個整團，餘部向金井奔竄。26日，紅軍經反覆衝殺，突破敵防線，奪佔了長沙門戶金井。
紅三軍團攻佔金井，何鍵驚慌失措，急調4個營，沿瀏陽河構築工事，分段固守阻止紅軍前進。又星夜從湘桂激戰前線撤兵，馳援長沙。為穩住局面，何鍵出示佈告曰：“市民住戶不要驚慌，本人決與長沙共存亡。”
27日拂曉，紅三軍團從金井、春華山一帶向長沙開進。紅五軍強渡槊梨河，在七里巷與剛剛從衡陽調回的劉建緒部展開激戰。敵人正面火力很強，彭德懷命紅八軍一部跑步至杉木巷，從左後側向敵包抄，掩護紅五軍正面衝鋒。在兩面夾擊下，敵軍守不住陣地，紛紛向長沙城內逃竄。紅軍緊迫不捨，經馬王堆，小吳門、瀏陽門，於當日晚9時攻佔湖南省會長沙城。
這時，那個信誓旦旦，“決與長沙共存亡”的何鍵卻隻身潛渡到湘江西岸，逃了一命。40年後，彭德懷回憶此事，寫道：“沒有活捉這賊，此恨猶存。”
紅三軍團進入長沙，紀律嚴明，秋毫無犯。紅軍還注意到對外交人員、傳教士、僑民的宣傳工作，指派年輕的紅八軍代軍長何長工在長沙聖經學校召集駐長沙各國領事、各主教開會，用法語宣佈共產黨和紅軍的政策：只要他們遵守法令，紅軍保護其生命財產。此舉轟動中外，西班牙駐長沙領事館報道：“紅軍根本不是無組織的散匪，而是有文化、有教養、有禮貌的正規軍隊。”
紅軍進城後，反動分子在城內打槍、縱火、割電話線，進行破壞。彭德懷即從易家灣前線返回長沙，組織清查戶口，處決了一批反革命分子，釋放了被關押在獄中的數千名政治犯和革命群眾，沒收了帝國主義和地主豪紳的財產。城內秩序趨於穩定，彭德懷說：“對反革命不鎮壓也是不行的。”
7月29日，紅三軍團前敵委員會頒發《告群眾書》，闡明革命形勢，提出革命主張和任務。紅三軍團政治部創辦了《紅軍日報》，向長沙市民宣傳黨的方針政策，刊登《共產黨十大政綱》、（土地政綱》、《告勞苦青年書》、《暫行勞動法》和國內外要聞等。
7月30日，湖南省蘇維埃政府成立，推舉李立三為主席（未到職），由王一芬（即王首道）代理，彭德懷等13人為委員。蘇維埃政府成立後，宣佈了土地法、暫行勞動法和多項施政綱領，成立肅反總司令部，組織沒收委員會，恢復和發展各行業工會等。擴大紅軍七八千人。
紅三軍團攻克長沙，震驚中外，國民黨當局尤為慌亂。武漢行營主任何應欽一面調兵加強武漢守備，一面派軍隊增援何鍵。8月4日，在帝國主義軍艦炮火掩護下，敵軍10幾個團渡過湘江，從南北兩個方向夾攻長沙。激戰一日，紅三軍團與敵眾寡懸殊，又無後援，彭德懷遂決